Wie startest Du denn sonst eine mp3, die Du hören möchtest?

Mit dem Doppelklick, oder?
Nö, wenn ich iTunes verwende öffne ich es, markiere einen Titel und drücke den Play-Button oder die Leertaste

Du bist ehrlich gesagt der erste User von dem ich höre, dass er iTunes so verwendet.
Hast du mal in dem oben beschriebenen Verzeichnis nachgesehen, ob da was drin ist? (Musik/iTunes/iTunes Music)
Das du die Dateien auf die Festplatte kopierst war mir schon klar, die Frage ist wohin auf die Festplatte? In welches Verzeichnis? Auf den Desktop oder in einen Sharefolder oder wohin?
Eigentlich hat sich das auch erledigt, da ich mal davon ausgehe, dass du die mpeg und avi Dateien nicht mit iTunes öffnest sondern mit Quicktime, VLC oder sonstwas.
Somit können wir iTunes ausschließen.
Sollte es dennoch iTunes sein, versuch mal bitte folgendes:
Öffne iTunes
Wechsle in die Standardansicht, nicht der Mini-Player
Suche einen Titel, der noch in der Bibliothek vorhanden ist (nicht mit einem ! markiert)
Markiere diesen und mache einen Rechtsklick oder CTRL+Klick darauf
Wähle dann "Im Finder anzeigen"
Prüfe wo der Titel liegt und ob "in der Nähe" weitere Dateien zu finden sind
Da du iTunes ohnehin nur zum Anhören verwendest, probier doch mal einen anderen Player, wie beispielsweise Cog.
Ansonsten fällt mir zur Zeit leider auch nichts mehr ein.