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Entweder die Titel ganz aus der iTunes Mediathek löschen oder bei den Einstellungen deines iPods in iTunes den Haken bei "Nur markierte Titel synchronisieren" setzen und dann in der Mediathek den Haken vor dem Lied entfernen.
...oder auf das Untermenü "Musik" links klicken, und die Titel manuell aus der Liste entfernen. Natürlich nicht aus der Musikliste von iTunes, sondern den Unterordner vom iPod.