Öh, irgendwie net ganz nachvollziehbar...
@ Haru: In Deiner iTunes-Bibliothek ist vor jedem Titelnamen so ne kleine Checkbox... jeder markierte Titel wandert auf den iPod; also musst Du zum entfernen einfach den jeweiligen Haken entfernen.
/edit: Achso, wennde (bei Windoof) STRG gedrückt hälst kannst Du alle Haken gleichzeitig entfernen/hinzufügen.